Taşlıçay, tarih boyunca farklı uygarlıkların egemenliğinde kalan bir yerleşim alanı olarak dikkati çekiyor. İlçe merkezinin güneyinde bulunan höyük, bölgenin eski bir yerleşim merkezi olduğunu düşündürse de Taşlıçay'ın tarihine ilişkin yeterli yazılı kaynak bulunmuyor. Aşağı Toklu, Çöğürlü ve Tanrıverdi köylerinde küçük çaplı kaleler yer almasına rağmen bu yapılar tahrip edilmiş durumda ve tarihi kaynaklarda adlarına rastlanmıyor.
Taşlıçay'ın en eski yerleşim alanı olarak bilinen Taşteker (Üçkilise), Murat Nehri'nin güney kıyısında yer alıyor. Bu bölgede Urartular döneminde Güneş Tapınağı'nın bulunduğu, 19. yüzyıldaki Osmanlı-Rus savaşları sırasında ise Ruslar tarafından yerleştirilen Ermenilerce bir manastır inşa edildiği belirtiliyor. Nuh'un mezarının burada olduğuna dair bir söylenti de kaynaklarda yer alıyor.
Urartuların ardından bölge sırasıyla Sakaş, Karduk ve Arsaklı Türkleri, Romalılar ve Sasanilerin kontrolünde kaldı. 750 yılından itibaren Abbasilerin egemenliğine giren bölge, içte bağımsız idarecilerce, dışta Abbasilere bağlı şekilde yönetildi. Murat Vadisi üzerindeki konumu nedeniyle ilçe toprakları, birçok kavmin ve Türk akıncılarının geçiş güzergâhında yer aldı.
1064 yılında Selçuklu Türklerinin hâkimiyetine giren bölge, 1071 Malazgirt Zaferi'nden sonra Selçuklu Devleti sınırları içinde kaldı. 1243 Kösedağ Savaşı'nın ardından İlhanlıların, daha sonra Celayirlilerin, Timur'un, Karakoyunlu ve Akkoyunlu Türkmen devletlerinin yönetimine girdi. 1502-1514 yılları arasında Safevilerin hâkimiyetinde kalan Taşlıçay, 1514 Çaldıran Zaferi ile Osmanlı topraklarına katıldı.
Safevi sınır ihlalleri nedeniyle 1578 yılında yeniden Osmanlı yönetimine alınan bölge, 1585 tarihli Osmanlı Mufassal Tapu Defteri'nde Şelve Sancağı'na bağlı Kumluca nahiyesi olarak kaydedildi. Taşlıçay, 1828-1829, 1854-1856 ve 1877-1878 Osmanlı-Rus savaşlarında Rus işgaline uğradı.
1885 yılında asayiş karakolu kurulan Taşlıçay, 1892'de bucak merkezi oldu. Birinci Dünya Savaşı sırasında yeniden Rus işgaline giren ilçe, 1917'de Rusların çekilmesiyle Ermeni zulmüne maruz kaldı. Önceleri Diyadin'e bağlı Aşağı Taşlıçay adıyla bucak olarak yönetilen yerleşim, 4 Mart 1954 tarihli ve 6324 sayılı kanunla ilçe statüsüne kavuştu.
