Taşlıçay, Türkiye-İran transit yolu üzerinde, Murat Nehrinin kuzey kıyısında kurulmuş bir ilçe konumunda bulunuyor. İlçe, doğuda Diyadin ve Doğubayazıt, kuzeyde Tuzluca, batıda Ağrı ve Hamur, güneyde ise Erciş ile çevrili durumda. Taşlıçay'ın yüzölçümü 798-822 kilometrekare arasında değişirken, deniz seviyesinden yüksekliği yaklaşık 1.660 metre olarak kaydediliyor.
Ağrı'nın orta kesiminde yer alan Taşlıçay'ın büyük bölümü 2 bin metrenin üzerindeki dağlarla kaplı bulunuyor. Kuzey ve güney doğrultusunda uzanan dağ sıraları, orta bölümde Murat Vadisi ile birbirinden ayrılıyor. İlçe genelinde volkanik arazi yapısı hâkim durumda. Kuzeyde Aras Güneyi sıradağlarının uzantıları, Perili Dağı ve Ziyaret Tepesi; güneyde Aladağ, güneybatıda ise Kandil Dağı ilçenin doğal sınırlarını oluşturuyor.
İlçenin en yüksek noktası, güneyde Aladağ üzerinde yer alan Muratbaşı (Koçbaşı) Dağı olup 3.510 metre yüksekliğe sahip bulunuyor. Ziyaret Tepesi, Balık Gölü Dağı, Rüzgâr Tepesi ve Kandil Dağı da Taşlıçay sınırları içindeki diğer önemli yükseltiler arasında yer alıyor. Dağlık alanlar arasında kalan orta bölüm, dalgalı düzlüklerden oluşuyor ve Murat Nehri'nin aşındırmasıyla şekillenmiş çöküntü alanlarını barındırıyor.
Yayla görünümündeki bu orta kesim, tarıma en elverişli alanları oluşturuyor ve Taşlıçay Ovası olarak adlandırılıyor. İlçede karasal iklim egemen olup yazlar sıcak, kışlar soğuk ve kar yağışlı geçiyor. Yüksek kesimlerde kar kalınlığı 1 metreyi bulurken, Aladağ'ın 2.700 metrenin üzerindeki bölümleri yıl boyunca kalıcı kar ve buzlarla kaplı bulunuyor. Kış aylarında yağan kar, genellikle nisan ayı başına kadar yerde kalıyor.
Taşlıçay'ın doğal bitki örtüsünü, ağustos ayına kadar yeşil kalan otluk alanlar oluşturuyor. İlçede orman bulunmazken, Murat Nehri kıyılarında çalılıklar yer alıyor. İlçenin en önemli akarsuyu doğu-batı yönünde akan Murat Nehri olarak öne çıkıyor. Nehir, kuzey ve güneydeki dağlardan doğan çok sayıda dereyle besleniyor. Murat Nehri'ne kuzeyden Boti Çayı, Büyük Çay ve Mirzehan Çayı; güneyden ise Kubik Çayı, Geldüş Suyu ve Didem Çayı karışıyor.
İlkbaharda karların erimesi ve yağışlarla birlikte debisi artan bu akarsular, Taşteker Regülatörü dışında sulama amaçlı sınırlı şekilde kullanılıyor. İlçede yer alan yaylalar, özellikle Sinek ve Aladağ'ın yüksek kesimlerinde yoğunlaşıyor ve yaz aylarında hayvancılık açısından önemli alanlar oluşturuyor.
Türkiye'nin en yüksek göllerinden biri olan Balık Gölünün yarısı Taşlıçay ilçe sınırları içinde yer alıyor. Set gölü niteliğindeki Balık Gölü'nde sazan ve alabalık türleri bulunurken, göl ve çevresi mesire alanı olarak değerlendiriliyor. Ayrıca Perili Dağı yamaçlarında, Balık Gölü'ne yakın bölgelerde Sodo, Tırşo ve Turna buzul gölleri yer alıyor.
